W maju 1964 r. ukazał się naczelny singel zespołu oraz zgrupowanie wzięła wkład wewnątrz kilku sesjach nagraniowych. Decca wydała album-składankę Rhythm and Blues - połowę nagrań stanowiły utwory GBO. W lutym 1965 r. ukazał się krążek Sound of '65, i w środku grudniu There's oraz Bond Between Us. We wrześniu 1965 r. Jack Bruce odszedł do grupy John Mayall Bluesbreakers dodatkowo został zastąpiony wskroś trębacza Johna Falanę. W styczniu Bond współpracował ponadto z formacją Trevor Watts Quintet, zaś lutym GBO wzięła współpraca wewnątrz sesji nagraniowej The Who. W czerwcu odszedł współmałżonek heroinowego nałogu Bonda Ginger Baker (do zepołu Cream) oraz zostaje zastąpiony wskroś jazzowego perkusistę Jona Hisemana. Mniej więcej w środku tym okresie rozpada się związek małżeński Bonda. W październiku Bond porzucił uzależnienie heroinowy. W tym samym miesiącu odchodzi z zespołu Falana oraz aż do lata 1967 r. zgrupowanie występuje w charakterze trio. Dokonuje ono znakomitych nagrań do projektowanego albumu na rzecz firmy Polydor. Bond wydał całą zaliczkę firmy na opłacenie szkoła główna Olympic, niemniej jednak sumpt nagrań przewyższył zaliczkę także nagrania zostają zatrzymane na wskroś studio. Ukazały się one tylko wewnątrz 1970 r. na świetnym zbiorczym albumie Solid Bond. Latem 1967 r. do zespołu dołączył gitarzysta John Moorshead. W sierpniu saksofonista Dick Heckstall-Smith przechodzi do grupy Johna Mayalla także Graham Bond Organization rozpada się. Ostatnim stałym składem zespołu jest trio z sierpnia (Bond, gitarzysta Ray Russell także perkusista Alan Rushton), które odbyło tournée po Francji w sumie z Soft Machine.